ТренировкиPubMedScience Morning3 мин чтенияanimal study

Учет электронов контролирует бифункциональную активность в одиночных атомных катализаторах через механизм адсорбции в трех режимах.

Electron-Counting Controls Bifunctional Activity in Single-Atom Catalysts through a Three-Regime Adsorption Mechanism.

Рубрика
Тренировки
Источник
PubMed
DOI
10.1021/jacs.6c05832
Дата
30.06.2026
Автор
Science Morning
Время чтения
3 мин
Тренировки

Аннотация

Разработка эффективных бифункциональных электрокатализаторов для реакции восстановления кислорода (ORR) и реакции эволюции кислорода (OER) имеет решающее значение для металл-воздушных батарей и регенеративных топливных элементов. Среди самых многообещающих кандидатов катализаторы с одиночными атомами переходных металлов (SACs), поддерживаемые на азотсодержащем графене, предлагают высокую атомную полезность и настраиваемые координационные среды, однако их рациональное проектирование остается сложной задачей, поскольку их электронные состояния, похожие на молекулы, часто выходят за пределы традиционных дескрипторов, основанных на линейных масштабируемых соотношениях или концепциях проводимости. В этой работе мы показываем, что бифункциональная активность этих SACs управляется правилом учета электронов, определяемым общим количеством металлов и валентных электронов, Nds. Сочетая открытие подгрупп, расчеты первых принципов, анализ проекционной плотности состояний и COHP, мы выявляем механизм адсорбции в трех режимах, в котором промежуточная связь контролируется взаимодействием между гибридизацией металла-адсорбата, занятостью антирезонансного состояния и насыщением оболочки. С увеличением Nds сила адсорбции сначала увеличивается, затем уменьшается, а в конечном итоге частично восстанавливается, что приводит к нев monotонной периодической зависимости энергий связывания *OH, *O и *OOH, а следовательно, и к бифункциональной активности ORR/OER. Опираясь на этот механизм, мы разрабатываем модели предсказания, основанные на физике, которые позволяют высокопроизводительный отбор более чем 1000 кандидатов SACs и выявляют оптимальные бифункциональные системы. Экспериментальный синтез и электрохимическая характеристика систем Rh-SAC и Co-SAC подтверждают предсказанные тенденции и их уровень бенчмарка бифункциональной производительности. Эти результаты устанавливают учет электронов в качестве объединяющего физического принципа для кислородной электрокатализа на одиночных атомных катализаторах и предлагают общий путь к открытию катализаторов на основе механизма.

Краткое резюме

Исследование посвящено разработке бифункциональных электрокатализаторов, основанных на одиночных атомах переходных металлов, которые могут эффективно катализировать реакции восстановления и эволюции кислорода. Ученые выявили, что бифункциональная активность этих катализаторов зависит от количества металлов и валентных электронов. Они предложили новый механизм адсорбции и создали предсказательные модели, которые могут ускорить поиск оптимальных катализаторов.

Практический вывод

Предложенный механизм учета электронов может стать ключевым направлением в дизайне более эффективных катализаторов для приложений в области электрохимии.

Ограничения

Исследование фокусируется на одиночных атомных катализаторах и может не учитывать взаимодействия в более сложных системах катализаторов, что может ограничивать обобщение результатов на другие типы катализаторов.

Похожие исследования

Подборка учитывает рубрику, ключевые слова, аннотацию, резюме, практические выводы и источник.

Тренировки
Тренировки
72%

Латентные профили фактической и воспринимаемой моторной компетенции связаны с физической активностью и индексом массы тела в детском возрасте: латентный профильный анализ.

Согласование между фактической моторной компетенцией (ФМК) и воспринимаемой моторной компетенцией (ВМК) предполагается как фактор, влияющий на физическую активность (ФА) и индекс массы тела (ИМТ) у детей, однако эмпирические данные, использующие подходы, ориентированные на личность, остаются ограниченными. В данном исследовании были идентифицированы различные профили моторной компетенции у китайских детей и исследованы их различные ассоциации с ФА и ИМТ. В выборке из 540 детей в возрасте 6-10 лет из города Джиньхуа были оценены ФМК, ВМК и физическая активность средней и высокой интенсивности (ФАМИ) с помощью Теста грубой моторной активности - 3-е издание, Пиктографической шкалы восприятия моторной компетенции и 7-дневного мониторинга с помощью акселерометра. Латентный профильный анализ выявил три различных профиля: Высокая Компетенция (высокая ФМК и ВМК, 37,6%), Переоценка (низкая ФМК, но высокая ВМК, 43,0%) и Десценция (высокая ФМК, но низкая ВМК, 19,4%). Членство в профилях показало значительные ассоциации с возрастом и полом, при этом старшие дети и мальчики чаще классифицировались в профиле Десценции. Оба несоответствующих профиля продемонстрировали существенно более низкие уровни ФА, проводя менее 10 минут в день физической активности средней и высокой интенсивности, чем группа Высокой Компетенции (Десценция: -10,65 мин/день, p<0,001; Переоценка: -10,28 мин/день, p=0,002). Особенно стоит отметить, что значения z-имт различались между несоответствующими профилями: профиль Десценции показал более высокие значения z-имт, в то время как профиль Переоценки показал более низкие значения z-имт по сравнению с эталоном Высокой Компетенции. Эти результаты подчеркивают, что согласованность между ФМК и ВМК, а не любой из факторов в отдельности, значительно связана с физической активностью и ИМТ у детей и может представлять собой важную цель для вмешательства в области здравоохранения.

Тренировки
Тренировки
72%

Обструкция внешнего отводящего шунта, связанная с биоматериалами, в левом вентрикулярном вспомогательном устройстве HeartMate 3: серия случаев в одном центре.

Левые вентрикулярные вспомогательные устройства HeartMate 3 (HM3) продемонстрировали улучшенную гемокомпатибельность и снижение заболеваемости; однако поздние осложнения, связанные с устройством, продолжают выявляться. Обструкция внешнего отводящего шунта в области изгиба (EOGO-BR) является редким, но потенциально угрожающим жизни состоянием, и данные о ее диагностике и лечении остаются ограниченными. В ретроспективном исследовании были рассмотрены три симптомных пациента-мужчины с EOGO-BR, связанной с биоматериалами, после имплантации HM3. Оценивались клиническая картина, диагностическая картина, хирургическое лечение и результаты. Все пациенты предъявили жалобы на сигналы о низком потоке, связанные с симптомами сердечной недостаточности, включая одышку, усталость и снижение толерантности к физической нагрузке. Компьютерная томография с ангиографией (CTA) показала внешнее сжатие отводящего шунта во всех случаях и была основным диагностическим методом. Хирургическая эвакуация накопившегося биоматериала через левостороннюю торакотомию привела к немедленному восстановлению потока через LVAD у всех пациентов. У двоих пациентов наблюдалось благоприятное послеоперационное восстановление с устойчивым клиническим улучшением в ходе наблюдения. Один пациент, у которого была сопутствующая инфекция, скончался, несмотря на хирургическое вмешательство и продвинутую механическую поддержка кровообращения. Обструкция внешнего отводящего шунта в области изгиба представляет собой редкое, но серьезное позднее осложнение вспомогательной поддержки HM3. Компьютерная томография с ангиографией является ценным диагностическим инструментом для своевременной идентификации. Хирургическое удаление накопившегося биоматериала обеспечивает немедленное гемодинамическое улучшение и, по-видимому, является эффективной и долговременной стратегией лечения у выбранных пациентов.

Тренировки
Тренировки
72%

Физическая активность с использованием технологий среди госпитализированных пациентов: кластерное рандомизированное испытание.

Госпитализация связана с физической беседой, что приводит к потере функциональной способности и повышенному риску осложнений для медицинских пациентов. Целью исследования является оценка влияния системы мониторинга физической активности на основе акселерометра с визуальной обратной связью и поощрением для увеличения активности ходьбы на время, проведенное вне постели, во время госпитализации. Это исследование представляет собой кластерное рандомизированное испытание, проведенное в третичном госпитале в Дании. В общее число вошли 354 взрослых с независимой способностью передвижения, госпитализированных в одну из четырех медицинских палат (две кардиологические, одна респираторная и одна гериатрическая). Группа интервенции была мотивирована ходить с помощью системы записи физической активности на основе акселерометра с визуальной обратной связью на планшете, установленном на тумбочке у постели, в течение 1-7 дней. Контрольная группа также использовала систему записи физической активности, но без обратной связи или поощрения. Основным результатом было среднее время, проведенное вне постели, в минуту в день. Вторичными результатами выступали количество шагов, длительность пребывания, повторная госпитализация и смертность. Средний возраст участников составил 72.9 года, из них 53% составили женщины. В среднем группы интервенции и контроля проводили соответственно 143.5 (SD 96.6) и 120.8 (SD 75.2) минут в день вне постели. Группа интервенции проводила на 23.6 минуты больше вне постели в день (95% CI 13.7-33.5) и делала на 440 шагов в день больше, чем контрольная группа. Значительных различий в длительности пребывания, повторных госпитализациях, падениях или смертности между группами не наблюдалось. Среди госпитализированных пациентов мониторинг физической активности с использованием технологий и визуальной обратной связью значительно увеличивает ежедневное время вне постели, приближаясь к клинически значимым уровням для улучшения функциональных результатов и снижения неблагоприятных событий. ClinicalTrial.gov.: NCT04555330.

Тренировки
Тренировки
72%

Эффективность моделей физической активности на основе сообществ в улучшении качества жизни пожилых людей: систематический обзор.

Целью данного исследования является оценка эффективности моделей физической активности на основе сообществ в улучшении физических, психологических и социальных аспектов качества жизни (QoL) среди пожилых людей, проживающих в сообществах, в возрасте 60 лет и старше. Выполнен систематический обзор. Были исследованы базы данных PubMed, Scopus и ScienceDirect (с января 2020 по июль 2025). Включены эмпирические исследования, включая рандомизированные контролируемые испытания (RCT), квази-экспериментальные и дизайны до-после, сосредоточенные на программах физической активности, основанных на сообществах, для пожилых людей в возрасте 60 лет и старше по сравнению с неактивными контролями, стандартным уходом или нефизическими вмешательствами. Проводился независимый сбор данных и оценка риска смещения с использованием инструментов Cochrane RoB 2 и ROBINS-I. Выполнен систематический нарративный синтез, придерживающийся рекомендаций Synthesis Without Meta-analysis (SWiM). В обзор было включено тринадцать исследований с участием 2256 пожилых людей. Мультикомпонентные программы показали наиболее последовательные улучшения. Значительными изменениями в физических показателях стали снижение частоты падений с 51.8% до 31.4%, увеличение на 0.81 пункта по шкале Short Physical Performance Battery (SPPB) и увеличение на 7.5 пункта по Бартелевскому индексу. Когнитивные результаты улучшились: средний прирост по шкале Montreal Cognitive Assessment (MoCA) составил 3 пункта. Психологически интервенции по сопротивлению и йоге снизили психологический стресс примерно на 18%, в то время как высокоинтенсивные аэробные упражнения привели к снижению на 8.6 пункта по шкале депрессии Гамильтона (HAMD-17). Физические активности на основе сообществ, состоящие из нескольких компонентов и продолжающиеся не менее 12 недель с частотой 2-5 занятий в неделю, крайне эффективны для улучшения физических, когнитивных и психологических показателей. Интеграция культурно адаптированных практик и цифровых технологий повышает возможность вмешательства, приверженность и долгосрочное участие.

Тренировки
Тренировки
67%

Влияние возможностей района на здоровье детей: связь с поведением и показателями здоровья в среднем детском возрасте.

Контекст района является критически важным детерминантом здоровья детей; тем не менее, немногие исследования изучали, как возможности района связаны с рядом показателей здоровья и поведением – включая сон, физическую активность, состав тела, силу хвата, функции легких – в среднем детском возрасте, который является ключевым периодом для формирования долгосрочного здоровья. В этом исследовании был устранен этот пробел с помощью Индекса возможностей для детей, чтобы проверить, была ли связь между возможностями района и физическим здоровьем детей, а также различались ли эти связи в зависимости от пола, определенного при рождении. Участниками исследования стали 710 расово и социоэкономически разнообразных близнецов (средний возраст = 8.43 года, стандартное отклонение = 0.68; 51.5% – девочки; 58.5% – белые, не относящиеся к испаноязычным; 23.7% – испаноязычные), проживающих в городских и сельских районах Аризоны. Возможности района оценивались с использованием Индекса возможностей для детей 2.0, основанного на участиях по данным переписи. Дети носили актиграфические часы в течение 7 дней и ночей (средний = 6.81, стандартное отклонение = 0.67), чтобы зафиксировать данные о сне и физической активности. Измерения состава тела, силы хвата и функции легких были собраны во время визитов на дом. Моделирование структурных уравнений показало, что более высокие возможности района предсказывали более раннее и менее вариативное время сна, большую продолжительность сна, большую силу хвата и более высокий пик эксдирируемого потока легких у мальчиков, а также меньшую вариативность времени сна и больший объем вынужденной эксалации легких у девочек. Значительных связей между возможностями района и физической активностью или составом тела не было обнаружено. Таким образом, возможности района связаны с множеством показателей физического здоровья, подчеркивая более широкую роль окружения районов в формировании развития детей. Мальчики и девочки могут по-разному воспринимать или реагировать на эти экологические контексты, что подчеркивает важность учета пола в исследованиях здоровья районов.

Тренировки
Тренировки
67%

Оперативная реализация комплектов для длительного экстренного медицинского ухода в условиях масштабных боевых операций.

Длительный уход за раненым (PCC) становится все более актуальной темой военной медицины, поскольку Объединенные силы готовятся к масштабным боевым операциям (LSCO) с массовыми потерями, спорной логистикой и продолжительными сроками эвакуации. Существующее медицинское оборудование Роли 1 было в основном разработано с учетом предположений о надежной эвакуации и доступной перезагрузке, что делает его плохо подходящим для длительного удержания раненых в условиях высоких угроз. Мы ранее сотрудничали с Объединенной системой травматологии (JTS) в рамках финансируемого Министерством обороны проекта по разработке первых комплектов для длительного полевого ухода (PFAK), включая генерацию кандидатов на основе Delphi для медикаментов и оборудования, согласованных с Клиническими рекомендациями по PCC. Однако полученные рекомендации по содержимому превышали 50 фунтов и 80 литров, что делало их оперативно непрактичными для распределенных операций Роли 1 (определяемых как медицинские работники, входящие в состав боевых частей, от линейного медицинского персонала до уровня батальонной приемной) во время LSCO. Чтобы адаптировать рекомендации PCC к полевым системам, многопрофильная рабочая группа с обширным оперативным опытом уточнила состав кандидатов, основанный на результатах опросов, с помощью повторных учебных упражнений на моделировании, полевых испытаний и отзывов конечных пользователей. Приоритетами проектирования были сокращение веса, объема, нагрузки по администрированию, когнитивной нагрузки и логистического следа при сохранении приверженности намерению PCC CPG. Этот процесс привел к созданию двух взаимодополняющих систем: PFAK Basic для типичного PCC Роли 1 и PFAK Advanced для команд, способных к механической вентиляции. Представительные компромиссы в дизайне включали упрощение стратегий использования медикаментов, минимизацию использования острых предметов и акцент на пероральных и энтеральных альтернативных вариантах для снижения зависимости от внутривенного введения. PFAK представляют собой первые стандартизированные конфигурации оборудования PCC, специально разработанные для обычных сил, действующих с учетом предположений LSCO. Их разработка демонстрирует практическую основу для перевода рекомендаций PCC в распределенные, масштабируемые и тактически жизнеспособные возможности Роли 1. Концепция в настоящее время внедряется в 1-й морской дивизии через полевую комплектацию самодельных PFAK, которые введены в рамках курса и руководства по PCC, демонстрируя, что обычные формирования могут начать формировать стандартизированные возможности PCC, используя существующие организационные структуры и инвентаризации, пока разрабатываются специализированные каналы закупок.